主人公・不動明役の内山昂輝、飛鳥了役の村瀬歩に続き、牧村美樹、シレーヌ、カイムといった漫画原作に登場するキャラクターの他に、ミーコ、不良グループの5人（ワム、ガビ、ククン、バボ、ヒエ）といったキャラクターのキャスト、ビジュアルも発表された。不良グループのメンバーの声優には、音楽シーンの第一線で活躍している豪華アーティスト陣を起用、中でも、KEN THE 390はワムというキャラの声優に初挑戦する一方で、本作に登場するラップ監修も担当している。

▲牧村美樹／声：潘めぐみ
「こうして、今、「デビルマン」という作品に携わらせて頂けることを、とても光栄に思います。思い遣ること、愛することを、惜しみなく…。牧村美樹という一人の女性として、生命を、想いを、紡いでいけたらと思います。繊細かつダイナミックに描かれた世界で、踠きながらも駆け抜けていく彼らの生き様をどうか見届けて下さい」

▲ミーコ／声：小清水亜美
「多くの人が知っている作品「デビルマン」。ストーリーは原作に基づいて、ですが、時代背景 配色 音楽 動き 言葉 それぞれの今だから表現できるものが混ざった結果、これ以上にないバランスのアニメーションになっていると感じました。細かな部分を言葉で表現するのが難しいので、とにかくみて頂ければ…と！」

▲シレーヌ／声：田中敦子
「幼い頃に垣間見たミステリアスなデビルマンの世界。このたび『DEVILMAN crybaby』として新たに蘇った本作に参加させていただけたことは、私にとって至上の喜びです。永井豪先生の原作と湯浅政明監督のアニメーションが融合し、今までにない世界観を醸し出す『DEVILMAN crybaby』。シレーヌとカイムが織りなすエロティックで大人な愛の形を、皆様にもご堪能いただけたら幸せです」

▲カイム／声：小山力也
「小学校のグラウンドで、変身ゴッコをしました。『デ〜〜ビ〜〜〜ルッ！！』給食の時間には、校内放送でエンディングテーマが流れていました。『だ〜〜れも知らない、知られちゃいけ〜〜ない〜〜〜っ』大学の演劇サークルの溜まり場で、先輩から受け継がれた単行本、繰り返し読みました。シレーヌとの激闘。朝日に映えた勇姿。あの名台詞を言えるとは、なんと言う幸せ。皆さんも、新たな大人の出会いを是非！！」

▲長崎／声：津田健次郎
「とにかくカッコイイ作品になってます！エロくバイオレンスな世界も、湯浅監督の手にかかるとこんなにもポップになるのかと驚きました。僕の役は卑小で嫌な男なのですが、ただの嫌な奴ではなく、癖の強いおかしみのあるキャラクターになるように演じました。原作の持つ力と尖った才能が融合して、スピード感のあるカッコイイ作品になってます！新しいデビルマン、是非体感して下さい！」